Alla morte di Guglielmo II, il 17 marzo 1849, suo figlio primogenito Alessandro gli succedette con il nome di Guglielmo III. Nel 1850 egli passo' l'amministrazione del Granducato al suo giovane fratello, il Principe Enrico, e lo nomino' suo Luogotenente-rappresentante. I costumi semplici del Principe Enrico e la sua bonta' gli valsero l'attaccamento e l'amore dei lussemburghesi. Ma egli mori' il 13 gennaio 1879, nel castello di Walfer-dange.
Il 27 novembre 1856, il Re impose ai Lussemburghesi una revisione illegale della Costituzione del 1848, che egli aveva giudicato troppo liberale. Il clamore negativo che questo gesto suscito', fu calmato con una politica piu' conciliante. Una nuova Costituzione fu promulgata il 17 ottobre 1868.
L'offerta di Napoleone III di acquistare il Granducato per unirlo alla Francia cadde nell'opposizione categorica del Cancelliere Bismarck e cio' risulto' evidente, l'11 maggio 1867, durante la dichiarazione d'indipendenza e della neutralita' del Granducato al Congresso di Londra. Lussemburgo divenne cosi' citta' aperta: il 9 settembre 1867, l'ultimo battaglione della guarnigione prussiana abbandono' la fortezza, che doveva venir smantellata nel corso degli anni seguenti.
Sotto questo regno, l'industria del ferro conobbe un successo prodogioso. Anche la prima ferrovia fu inaugurata il 4 ottobre 1859. Per decreto reale granducale del 8 marzo 1856 fu creata la Banca Internazionale a Lussemburgo, Istituto di emissione, decana delle banche del posto. Essa ebbe come rivale la Banca Nazionale, egualmente Istituto di emissione, che apri' i suoi battenti il 1 giugno 1873. La lotta tra questi due Istituti termino' con il fallimento del secondo il 26 settembre 1881.
Guglielmo III mori' il 23 novembre 1890.

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